Selama satu dekade, Walton menjabat sebagai ketua Crystal Bridges Museum of American Art di Bentonville, Arkansas, kota asal keluarga Walton. Dia kemudian mengundurkan diri dari posisi tersebut pada 2021.
Museum tersebut memiliki koleksi permanen yang berfokus pada seni Amerika selama lima abad terakhir. Sejumlah karya terkenal yang dipamerkan antara lain Rosie the Riveter karya Norman Rockwell, Radiator Building-Night, New York karya Georgia O'Keeffe, serta potret George Washington tahun 1797 karya Gilbert Stuart.
Walton dikenal sebagai pendiri museum tersebut. Namun, hampir seluruh biaya pembangunan fasilitas yang dibuka pada 2011, sekitar 1,6 miliar dolar AS, berasal dari sejumlah yayasan keluarga yang menggunakan nama mendiang saudaranya, John, dan ibunya, Helen Walton, yang meninggal pada 2007.
Sejak Sam Walton meninggal, harga saham Walmart terus meningkat. Keluarga Walton kemudian secara bertahap menjual atau menyumbangkan saham senilai puluhan miliar dolar AS agar kepemilikan keluarga tetap di bawah 50 persen, meski Walmart melakukan pembelian kembali saham dalam jumlah besar.
Walton juga mengalihkan sebagian keuntungan yang diperolehnya ke kegiatan filantropi. Dalam satu dekade terakhir, aktivitas tersebut semakin meningkat.