Selama mengenyam pendidikan, Basuki kerap mengikuti berbagai kompetisi melukis, salah satunya sayembara yang diadakan di Belanda sebagai bentuk penobatan Ratu Yuliana. Berkat karyanya, dia keluar sebagai pemenang mengalahkan 87 pelukis di Eropa.
Sejak saat itulah, Basuki dikenal sebagai pelukis Indonesia oleh orang-orang Eropa. Reputasinya pun diakui dunia.
Basuki Abdullah dikenal sebagai pelukis potret. Dia membuat sejumlah lukisan dengan model wanita, Dewi Soekarno dan potret tokoh-tokoh dunia lain.
Selain itu, dia juga lihai membuat lukisan pemandangan alam hingga flora dan fauna. Dia juga pernah melukis sosok Nyi Roro Kidul saat menginap salah satu hotel kawasan Palabuhanratu.
Basuki pernah ditunjuk sebagai pelukis Istana Merdeka pada masa pemerintahan Presiden Soekarno. Karya-karyanya banyak dipajang hampir di seluruh penjuru istana.
"Basuki Abdullah merupakan salah satu pelukis Indonesia yang memiliki kemampuan melukis cukup lengkap dalam mengolah berbagai bentuk objek yang menjadi karya lukisnya setelah era Raden Saleh (1807-1880) dibandingkan pelukis Indonesia pada masa itu," tulis Agus Aris Munandar.
Basuki ditemukan tewas di kediamannya di kawasan Cilandak, Jakarta Selatan pada 5 November 1993. Dia meninggal karena kasus pencurian.
Sebelum wafat, Basuki menuliskan wasiat agar rumahnya dijadikan museum untuk karya-karyanya. Setelah melewati berbagai pertimbangan, akhirnya sang istri, Nataya Nareerat keluar dari rumah dan sepakat dengan wasiat yang ditulis Basuki.
Setelah direnovasi, Museum Basoeki Abdullah pun diresmikan pada 25 September 2001 oleh Menteri Kebudayaan dan Pariwisata saat itu, I Gede Ardika.