Dia juga terlibat dalam empat tahap perubahan Undang-Undang Dasar 1945 sejak 1999-2002. Sejumlah rumusan pasal konstitusi merupakan hasil pemikirannya. Seperti pasal yang mengatur syarat calon presiden dan wakil presiden, serta klausul pembahasan rancangan undang-undang oleh DPR dan presiden.
Rumusan paling fundamental adalah rumusan di pasal 1 ayat 2 yang menghapus superioritas MPR sebagai lembaga tertinggi negara: “Kedaulatan berada di tangan rakyat dan dilaksanakan menurut Undang-Undang Dasar.”
Sebagai hakim konstitusi ia tak luput dari sorotan publik. Saat memimpin tim seleksi hakim MK, Harjono melemparkan pertanyaan filosofis kepada calon hakim penjaga konstitusi. Ia bertanya, “Pilih mana, kepastian hukum atau keadilan?”
Mengutip situs Mahkamah Konstitusi di www.mri.id, ayah dari empat orang anak ini memiliki motto hidup yang dipegangnya dengan teguh yaitu “kesederhanaan pangkal kearifan.”
Kesederhanaan itu tampaknya telah menjadi bagian dari kehidupan Harjono yang pernah merasakan kesulitan ekonomi saat masih bersekolah.
Saat pertama kali terpilih jadi hakim konstitusi, doa yang ia panjatkan adalah, “Ya Allah kuatkanlah mental hamba-Mu.”