Bergabung dengan PPP, Suryadharma Ali terpilih menjadi anggota DPR dua periode 1999-2004 dan 2004-2009. Tapi pada periode yang kedua, Suryadharma Ali tidak menyelesaikan sampai tuntas karena diangkat oleh Presiden ke-6 RI Susilo Bambang Yudhoyono (SBY) menjadi Menteri Negara Koperasi dan UKM periode 2004-2009.
Kariernya makin meroket di PPP. Pada 2007, dia terpilih dalam muktamar menjadi Ketua Umum DPP PPP periode 2007-2011 menggantikan Hamzah Haz. Bahkan pada muktamar berikutnya, dia terpilih kembali untuk kedua kalinya menjadi Ketua Umum DP PPP untuk periode 2011-2015.
Dia lalu dipilih kembali oleh SBY menjadi menteri Agama periode 2009-2014.