Namun, ia kembali harus berhenti mengenyam pendidikan pada tahun 1956 karena faktor ekonomi. Ia pun menjadi guru di Lombok atas permintaan Konsul Muhammadiyah Lombok.
Barulah pada tahun 1957 ia terus mengejar ilmu lagi di Universitas Cokroaminoto Surakarta hingga mendapat gelar Sarjana Muda. Dilanjutkan jenjang Sarjana Penuh di IKIP Yogyakarta yang kini berubah nama menjadi Universitas Negeri Yogyakarta.
Ia tamat belajar pada tahun 1968, hingga berlanjut dengan mengikuti program master di Departemen Sejarah Universitas Ohio, AS.
Sementara gelar doktornya diperoleh dari Program Studi Bahasa dan Peradaban Timur Dekat, Universitas Chicago, AS, dengan disertasi: Islam as the Basis of State: A Study of the Islamic Political Ideas as Reflected in the Constituent Assembly Debates in Indonesia.
Sosok Buya Syafii terus aktif di berbagai bidang. Termasuk menuangkan pikirannya di beberapa karya tulis.