Di musim pertamanya bersama Heat, James mencapai Final NBA, meskipun Miami kalah dari Dirk Nowitzki dan Dallas Mavericks dalam enam pertandingan.
James difitnah atas penampilannya di Final tersebut, namun kembali ke musim 2011-12 dengan penuh kejutan. Penyerang dengan tinggi 2,06m satu ini membukukan rata-rata 27,1 poin, 7,9 rebound, 6,2 assist, dan 1,9 steal per game dengan 53 persen tembakan untuk mendapatkan MVP musim reguler ketiganya dan membantu Heat kembali ke Final, di mana mereka mengalahkan Oklahoma City Thunder.
James dengan suara bulat terpilih sebagai Pemain Paling Berharga di Final NBA Bill Russell dengan rata-rata 28,6 poin, 10,2 rebound, dan 7,4 assist per game saat ia memenangkan gelar NBA pertamanya dalam kariernya.
Pada bulan Juni 2014, James memilih keluar dari kontraknya dengan Heat, dan memilih kembali ke Cleveland Cavaliers. Pada musim pertamanya bersama Cavaliers, James membantu Cleveland kembali ke Final, menjadikannya pemain pertama sejak tahun 1960-an yang bermain di lima Final NBA berturut-turut.
Meski mencetak rata-rata 35,8 poin, 13,3 rebound, dan 8,8 assist di Final, James tidak mampu menghentikan Golden State Warriors memenangkan kejuaraan dalam enam pertandingan. Namun, musim berikutnya, James dan rekannya akan kembali ke Final untuk pertandingan ulang dengan Warriors.
Setelah tertinggal 3-1 di seri tersebut, Cavaliers mampu memenangkan dua game berikutnya berkat upaya super dari James. Ia menjadi pemain ketiga yang mencatatkan triple-double di Final NBA Game 7 saat ia membantu Cavaliers sekaligus memenangkan gelar olahraga profesional pertama Cleveland dalam 52 tahun dan menjadi tim pertama dalam sejarah NBA yang akan datang.