Hansard dikenal sebagai salah satu musisi paling berpengaruh di Irlandia. Namanya mendunia setelah membintangi film musikal romantis Once (2007) bersama penyanyi asal Republik Ceko, Markéta Irglová.
Lewat film itu, keduanya menciptakan dan membawakan lagu Falling Slowly, yang memenangkan Oscar untuk Lagu Orisinal Terbaik pada Academy Awards 2008. Lagu tersebut juga masuk nominasi Grammy dan menjadi ikon film independen yang meraih sukses besar di berbagai negara.
Kesuksesan Once kemudian berlanjut ke panggung Broadway melalui adaptasi musikal pada 2012. Pertunjukan tersebut meraih delapan penghargaan Tony Awards dari 11 nominasi sebelum dipentaskan di berbagai negara.
Sebelum dikenal sebagai aktor dan peraih Oscar, Hansard memulai karier sebagai pengamen jalanan di Dublin, setelah keluar dari sekolah. Dia kemudian membentuk band folk-rock The Frames, di akhir usia remajanya.
Band tersebut merilis enam album studio, termasuk Burn the Maps (2004) yang menempati posisi pertama tangga album Irlandia. Album berikutnya, The Cost, juga sukses besar dan memuat lagu Falling Slowly.
Hansard juga membentuk duo The Swell Season bersama Irglová. Hubungan profesional keduanya sempat berkembang menjadi kisah asmara setelah proses syuting Once. Meski berpisah pada 2009, mereka tetap kembali bermusik bersama dan pada 2025 merilis album Forward.
Setelah kesuksesan Once, Hansard lebih banyak berkarya sebagai musisi solo. Sejak merilis album Rhythm and Repose pada 2012, dia menghasilkan lima album solo.