Dr. No merupakan film James Bond pertama. Film ini didasarkan pada novel berjudul sama karya Ian Fleming yang terbit pada 1958 yang kemudian diadaptasikan ke layar lebar oleh Richard Maibaum, Johanna Harwood, dan Berkely Mather.
Berangkat dari Dr. No, Connery lalu melanjutkan peran dengan karakter terkenal tersebut di enam film James Bond selanjutnya. Di antaranya From Russia With Love (1963), Goldfinger (1964), Thunderball (1965), You Only Live Twice (1967), Diamonds Are Forever (1971), dan Never Say Never Again (1983).
Selain bermain sebagai James Bond, Connery juga membintangi beberapa film lain seperti karya sutradara Alfred Hitchcock berjudul Marnie (1964) dan Murder on the Orient Express (1974). Dia juga ikut bermain dalam The Man Who Would Be King dan The Wind and the Lion, yang dirilis tahun 1975.
Selama berkarier di industri film sejak 50 tahun lebih, Connery meraih sejumlah penghargaan bergengsi. Mulai dari Academy Award, Golden Globe, dan BAFTA Award. Selain itu, Connery juga mendapatkan gelar kehormatan sebagai ksatria Inggris Raya dari Ratu Elizabeth II pada bulan Juli 2000.
Selama 90 tahun hidupnya, Connery menikah sebanyak dua kali. Istri pertama adalah aktris Diane Cilento yang dinikahi pada 1962 sampai 1973. Pasangan ini dikaruniai seorang anak laki-laki yang kemudian menjadi aktor, Jason Connery.
Setelah bercerai dengan Cilento di 1973, Connery lantas menikah lagi dengan pelukis Prancis Micheline Roquebrune hingga sekarang.