Namun prestasi besar Frank de Boer tidak berhenti di karier bermain. Sebagai pelatih, dia menorehkan sejarah bersama Ajax Amsterdam, klub yang juga membesarkannya. Dia menjadi pelatih pertama yang memenangkan empat gelar Eredivisie secara beruntun (2010–2014). Capaian ini menempatkannya di jajaran pelatih tersukses dalam sejarah sepak bola Belanda.
Kesuksesan itu membuka jalan bagi De Boer melatih di level internasional. Dia sempat menangani beberapa klub besar seperti Inter Milan (Italia), Crystal Palace (Inggris), dan Atlanta United (Amerika Serikat). Di MLS, De Boer bahkan berhasil membawa Atlanta United menjuarai U.S. Open Cup 2019 dan Campeones Cup 2019.
Pada tahun 2020, De Boer dipercaya menangani Timnas Belanda, menggantikan Ronald Koeman yang hijrah ke Barcelona. Di bawah arahannya, Belanda berhasil lolos ke Euro 2020, meski perjalanan mereka terhenti di babak 16 besar. Meski periode itu tidak berlangsung lama, pengalamannya memimpin tim nasional di turnamen besar menjadi nilai lebih jika dibandingkan banyak kandidat lain.
Selain prestasinya di lapangan, De Boer dikenal sebagai pelatih dengan filosofi permainan modern khas Belanda: membangun serangan dari lini belakang, penguasaan bola dominan, dan pressing cepat. Gaya bermain semacam ini dianggap cocok untuk mengembangkan karakter permainan Timnas Indonesia yang tengah bertransformasi menuju sepak bola modern.
Pengalaman melatih di berbagai benua — Eropa, Amerika, dan Timur Tengah — membuat De Boer dinilai memahami dinamika tim dengan latar budaya yang beragam. Hal ini menjadi faktor penting mengingat Timnas Indonesia berisi pemain dari berbagai daerah dan karakter permainan berbeda.