Menotti melatih Timnas Argentina antara tahun 1974 dan 1983. Dia yakin tim tersebut tidak mendapatkan pengakuan yang layak ketika mereka memenangkan Piala Dunia 1978 karena negara tersebut diperintah oleh junta militer yang bertanggung jawab atas pelanggaran hak asasi manusia yang meluas.
Para pengkritiknya sering mengingat foto Menotti, setelah kemenangan Piala Dunia, berjabat tangan dengan Jorge Rafael Videla, kepala junta militer saat itu.
Menjelang Piala Dunia, Menotti tidak memasukkan Diego Armando Maradona yang masih berusia 17 tahun. Keputusan itu kemudian diakuinya memperburuk hubungan mereka selama bertahun-tahun.
Menotti melatih Timnas Meksiko pada 1991-1992. Dia juga memimpin Barcelona (1983-1984), di mana dia memiliki Maradona dalam skuadnya. Dia juga pernah menukangi Atletico Madrid (1987-1988), Penarol Uruguay (1990-1991), Sampdoria (1997) dan Tecos dari Meksiko (2007).
Salah satu ciri khas Menotti adalah dia sering menggantungkan sebatang rokok di antara bibirnya. Namun dia berhenti dari kebiasaan tersebut pada 2011 setelah dirawat di rumah sakit selama tiga hari karena kecanduan tembakau.
Dia juga dikenal memiliki rambut panjang namun rapi. Dia bilang dia tidak bergantung pada penata rambut. “Saya memotong rambut saya sendiri. Saya ambil gunting, saya potong ujungnya.”
Menotti mulai memanjangkan rambutnya pada awal 1970-an. “Suatu hari saya berkata pada diri sendiri: ‘Saya tidak akan memotong rambut saya sampai rambut saya rontok’. Dan kami menjalani 10 pertandingan tanpa terkalahkan, jadi semuanya berawal dari lelucon,” ujarnya.
Di tahun-tahun terakhirnya, Menotti mengatakan dia tidak takut mati. “Itu satu-satunya hal yang saya yakini. Saya tidak mengenal siapa pun yang belum meninggal,” katanya pada 2014.