Dia juga berkontribusi besar saat Dinamo menjadi juara Croatian Cup musim 2007-2008. Pada April 2008, Modric menandatangani kontrak transfer ke Tottenham Hotspur selama 6 tahun.
Selama di Liga Inggris, dia sering dimainkan sebagai playmaker di posisi gelandang tengah dan dipasangkan dengan Jermaine Jenas. Pada musim 2008-2009, Modric sempat mengalami cedera lutut hingga membuatnya mendapatkan kritik dari beberapa media performa permainannya yang menurun.
Pada akhir musim 2010-2011, Modric mendapatkan penghargaan sebagai Tottenham Hotspur FC Player of the Year. Pemain berkarakter kalem itu sempat diincar oleh Chelsea dengan iming-iming gaji transfer sebesar 22 juta euro dan 27 juta euro.
Namun, tawaran itu ditolak hingga pada Agustus 2012 ternyata Real Madrid telah meminangnya. Madrid saat itu menebus Modric dari Tottenham Hotspur dengan bayaran 33 juta Euro.
Selama bersama Real Madrid hingga saat ini, Modric setidaknya telah membawa klub Ibukota itu mendapatkan banyak gelar juara. Antara lain adalah dua juara La Liga musim 2016-2017 dan 2019-2020, satu gelar juara Copa Del Rey tahun 2013-2014, Supercopa de Espana sebanyak 3 kali, UEFA Champion League 4 kali, UEFA Super Cup 3 kali, dan FIFA Club World Cup sebanyak 3 kali.