Marko Simic lalu kembali ke Kroasia dan bergabung dengan NK Lokomotiva selama semusim pada tahun 2010. Di sana dia mencetak satu gol dalam 8 kali pertandingan.
Di musim 2011-2012, kompatriot Luka Modric itu bergabung dengan ke klub Hungaria, Vaasa FC. Di sana Simic mampu mengoleksi 5 gol dari 18 pertandingan.
Setelah itu, dia mencoba peruntungan ke Italia. Simic bermain untuk tim Serie C Italia, Pordenone di musim 2014-2015. Sama seperti di FC Khimki, karier Simic di klub itu tak berkembang dan tak mampu mencetak satu pun gol.
Setelah satu musim, Simic akhirnya memutuskan untuk pindah ke Asia Tenggara. Pemain jangkung tersebut menuju Vietnam yang menjadi negara pertamanya di Asia. Di sana, sang mesin gol bermain untuk Becamex Binh Duong.
Dia mengemas 4 gol dari 6 laga. Bahkan Marko Simic membawa klub itu juara dua kali. Di tahun 2016 dia juga bergabung dengan klub Dhong Thap dan Long An dan mampu menunjukkan kualitas gemilangnya.
Pada 6 Januari 2017, Simic memutuskan pindah dari Vietnam dan bergabung dengan klub Liga Primer Malaysia, Negeri Sembilan. Masih di tahun yang sama, dia juga bermain untuk klub Melaka United SA. Di sana, penampilannya semakin cemerlang setelah mampu mencetak 9 gol dari 9 pertandingan.
Baru akhir 2017, Simic menandatangani kontrak 2 tahun bersama Persija Jakarta setelah gagal dikontrak Kelantan FA. Pemain bernomor punggung 9 di Macan Kemayoran itu terus menunjukkan kualitasnya di klub Ibu Kota Indonesia.
Marko Simic turut membawa Persija menjuarai Liga 1 Indonesia 2018. Kini di musim 2021/2022, dia telah membukukan 14 gol dan 2 assist dari 27 pertandingan.