Setelah mempelajari akting, dia akhirnya debut pada film Cyborg 2 di tahun 1993 dengan memerankan karakter Casella.
Sukses berperan di debut film, Angelina Jolie akhirnya banjir tawaran bermain di berbagai judul film populer kala itu, seperti Love Is All There Is (1996), Bone Collector (1998), dan Girl Interrupted (1999). Ia bahkan berhasil membawa pulang piala Oscar setelah berhasil memerankan Lisa Rowe dalam film ‘Girl, Imterrupted’.
Di tahun 1998, Angelina Jolie juga membintangi serial televisi populer ‘Gia’ sebagai Gia Marie Carangi dan diganjar penghargaan sebagai aktris terbaik dari Golden Globe. Popularitasnya semakin meledak kala ia berhasil bermain dalam film action berjudul ‘Lara Croft: Tomb Raider’ di tahun 2001.
Angelina Jolie bahkan semakin bersinar di tahun 2014 dimana dirinya sukses membintangi film Maleficent dan skuelnya hingga membawa film fantasi ini begitu laris di pasaran. Selain menjadi aktris, Angelina Jolie juga menjadi pengisi suara untuk film animasi Kung Fu Panda pada tahun 2008.
Angelina Jolie diketahui pernah menikah dengan aktor Hollywood kawakan, Brad Pitt pada tahun 2014 setelah 9 tahun berpacaran. Namun sayangnya, pernikahan keduanya harus kandas di tahun 2016 karena perbedaan pendapat.