Pada pertengahan 1960, Titiek Puspa bergabung jadi penyanyi tetap pada Orkes Studio Jakarta. Saat itu dia mendapat bimbingan dari pencipta lagu dan pimpinan Orkes, Iskandar dan suaminya sendiri yang merupakan penyiar RRI Jakarta, Zainal Ardi.
Meski karier Titiek mulai menanjak popularitasnya, ia belum menciptakan banyak lagu dalam albumnya, karena lagu-lagunya banyak diciptakan misalnya oleh Iskandar, Mus Mualim, ada juga Wedasmara.
Pada 1963, barulah Titiek membuat lagu ciptaannya dalam album Si Hitam dan Pita yang berisi 12 lagu tiap albumnya. Juga album Doa Ibu yang berisi 12 lagu, 11 lagu adalah ciptaannya dan 1 lagu ciptaan Mus Mualim.
Di antara album tersebut, lagu-lagu yang kian melambungkan namanya adalah lagu Si Hitam, Tinggalkan, Aku dan Asmara. Bahkan, album Si Hitam dan album Doa Ibu adalah album legendaris yang membuat nama Titiek sebagai penyanyi dan pencipta lagu semakin bersinar.
Pada 1962, Titiek meninggalkan Orkes Studio Jakarta. Selain menyanyi dan menulis lagu, Puspa juga berakting. Pada 1966 dia bermain di film Di Balik Tjahaja Gemerlapan dan Gadis Dusun, Pemburu Mayat dan Bing Slamet Setan Djalanan tahun 1972, Rio Anakku tahun 1973, Bawang Putih dan Ateng Minta Kawin tahun 1974, Tiga Cewek Badung 1975, Inem Pelayan Sexy tahun 1976, Karminem, Inem Pelayan Sexy II dan Inem Pelayan Sexy III tahun 1977, Tuyul Perempuan, Rojali dan Zuleha tahun 1979, Gadis dan Putri Giok tahun 1980, Koboi Sutra Ungu tahun 1981, Apanya Dong tahun 1983, Cinta Setaman tahun 2008, Ini Kisah Tiga Dara tahun 2016, dan Musik untuk Cinta tahun 2017.