Pada 12 Desember 1974, dia mengumumkan pencalonannya sebagai presiden AS hingga memenangkan nominasi dari Denokrat dalam Konvensi Nasional Demokrat 1976 hingga terpilih sebagai presiden pada 2 November 1976.
Jimmy Carter menjabat sebagai presiden dari 20 Januari 1977 hingga 20 Januari 1981. Prestasi kebijakan luar negeri yang signifikan dari pemerintahannya meliputi perjanjian Terusan Panama, Perjanjian Camp David yang mendamaikan Mesir dan Israel, perjanjian SALT II dengan Uni Soviet, dan pembentukan hubungan diplomatik AS dengan Republik Rakyat China.
Dia juga getol memperjuangkan hak asasi manusia (HAM) di seluruh dunia.
Carter juga membuat heboh dunia melalui buku berjudul "Palestine Peace Not Apartheid" yang terbit pada 2006.
Buku ini dibuat berdasarkan pembicaraan damai antara Mesir dan Israel yang dia tengahi selama menjabat presiden. Pembicaraan damai itu dilakukan antara pemimpin Israel Menachem Begin serta Anwar Sadat dari Mesir yang menghasilkan perjanjian damai.
Dalam buku ini, Carter berpendapat bahwa kontrol dan pembangunan permukiman Israel yang berkelanjutan telah menjadi hambatan utama bagi perjanjian damai yang komprehensif di Timur Tengah.