Dirinya masuk dalam daftar pendiri Gerakan Regavim dan menjabat sebagai direkturnya. Gerakan ini adalah organisasi non-pemerintah yang mempromosikan kedaulatan Israel di wilayah Tepi Barat.
Pada 2005, Smotrich ditangkap kepolisian dan dijebloskan ke penjara selama 3 pekan karena mengikuti unjuk rasa. Dia juga sosok yang sangat menentang pernikahan sesama jenis. Dia menyelenggarakan beast parade atau parade pada 2016 sebagai bentuk protes dalam menentang parade gay di Yerusalem.
Smotrich mendapat kursi parlemen Knesset pertamanya pada pemilu 2015, bahkan diangkat sebagai wakil ketua.
Sebagai seorang Yahudi Ortodoks, Smotrich dipandang terlalu memaksakan kedaulatan Yahudi, terutama di Tepi Barat. Oleh dari itu, dia blak-blakan menyampaikan pendapat untuk memusnahkan Kota Huwara.