Wali Kota Bitung dijabatnya pada 1986, disusul dengan penjabat Wali Kota Bitung pada 1990.
Selepas itu, Sinyo Harry Sarundajang menjadi staf ahli Mendagri bidang strategis pada 2000. Jabatannya sebagai kepala daerah kemudian berlanjut pada 2002-2003 sebagai penjabat Gubernur Maluku.
Dia juga pernah menjabat Inspektur Jenderal Departemen Dalam Negeri pada 2001-2005, Lalu penjabat Gubernur Maluku Utara 2002.
Sinyo Harry Sarundajang juga pernah menduduki kursi Gubernur Sulut selama dua periode, yakni 2005-2010 dan 2010-2015.
Selepas berkarier di pemerintahan, Sinyo Harry Sarundajang terpilih menjadi anggota Dewan Pers pada 2016-2019.
Jabatan terakhirnya adalah Duta Besar RI untuk Filipina merangkap Kepulauan Marshall dan Palau, dilantik oleh Presiden Joko Widodo pada Februari 2018.
Jenazah akan disemayamkan di RSPAD Gatot Soebroto, Jakarta. Setelah itu, mendiang diterbangkan ke Manado pada Senin (15/2/2021) untuk disemayamkan di Rumah Kelurga Sarundajang Laoh Tambuwun, Winangun, Sulut.